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摘要近日,國家納米科學中心任金東課題組通過N-雜環(huán)卡賓(NHC)和硫醇分子的協(xié)同作用,實現(xiàn)了對銀表面多功能性和化學穩(wěn)定性的精確調控。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,國家納米科學中心任金東課題組通過N-雜環(huán)卡賓(NHC)和硫醇分子的協(xié)同作用,實現(xiàn)了對銀表面多功能性和化學穩(wěn)定性的精確調控。相關研究成果以Cooperative Use of N-heterocyclic Carbenes and Thiols on a Silver Surface - a Synergetic Approach to Surface Modification為題,在線發(fā)表于Journal of the American Chemical Society(DOI: 10.1021/jacs.4c10521)。該研究成功構建了具備優(yōu)異抗腐蝕性和高導電性的多功能自組裝單分子層(SAM),實現(xiàn)了原子層級的表面電子特性精確調控。
 
  任金東課題組長期致力于功能分子在表界面物性精準表征與操控,深入研究了分子間的可控自組裝(Angew. Chem.,Int. Ed. 2022,61 (13),e202115104)和定向表面化學反應(Nat. Chem. 2023,15,1737–1744),并在優(yōu)化分子界面電子轉移效率方面取得顯著進展(J. Am. Chem. Soc. 2024,146(11),7288–7294)。此次研究基于前期工作,系統(tǒng)探討了超分子層對材料表面電化學、電子學等特性及其微觀機制的影響。
 
  通過巧妙地將NHC與硫醇分子協(xié)同使用,研究團隊成功地在同一表面上實現(xiàn)了抗腐蝕性和低電阻導電性能的雙重優(yōu)勢。利用掃描隧道顯微鏡(STM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線光電子能譜(XPS)、電化學循環(huán)伏安法(CV)以及密度泛函理論(DFT)計算等多種技術手段,研究揭示了兩者間的協(xié)同效應,發(fā)現(xiàn)銀表面的d帶中心發(fā)生了微小但重要的能級變化,顯著提高了其抗腐蝕能力。這一表面電子特性調控方法為未來分子電子器件和納米傳感器的設計提供了新的方向。
 
  圖1. IPr、ODT和IPr / ODT覆蓋銀表面的防腐蝕性能及配體覆蓋銀片的表面電阻和態(tài)密度
 
  進一步創(chuàng)新地,課題組通過控制NHC和硫醇的沉積順序,獲得了不同的分子配置,成功在銀表面形成了結構各異的自組裝單分子層。具體而言,平躺型NHC與硫醇組合形成了密集的層狀結構,而立式NHC與硫醇的組合則生成了具有不同電子傳輸路徑的界面。這種靈活的分子配置能力在表面催化應用中表現(xiàn)出顯著優(yōu)勢,尤其在乙炔加氫催化反應中,不同分子配置的SAM對反應活性和選擇性產生了顯著影響,展示了NHC-硫醇復合SAM在催化領域的巨大潛力。
 
  圖2. 不同沉積順序的IBu / ODT SAMs在銀表面的STM圖像和DFT優(yōu)化構型及H2解離和乙炔加成過程在IBu - Ag - ODT和IBu - Ag - IBu上的相對能量
 
  該研究不僅為基礎科學提供了分子表面協(xié)同作用的新見解,還為高性能分子膜層在實際應用中的發(fā)展提供了重要的實驗基礎和理論指導。研究表明,通過合理設計分子的結構與功能,可以在電子傳輸、抗腐蝕和催化性能等方面實現(xiàn)分子界面的綜合提升,為分子電子學、催化反應和納米傳感等高端應用提供了廣闊的研究前景。
 
  任金東研究員為本論文第一作者和通訊作者,德國明斯特大學Mowpriya Das博士和中國科學院物理所高于翔博士為共同第一作者,德國明斯特大學Frank Glorius院士和中國科學院物理所杜世萱研究員為共同通訊作者。上述成果得到了國家重點研發(fā)計劃和國家自然科學基金等項目的資助。

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