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摘要合作團(tuán)隊利用自主設(shè)計搭建的原位溫控-超快熒光動力學(xué)顯微成像系統(tǒng),通過在低溫下向MAPbI3單晶納米線中引入相變誘導(dǎo)缺陷(PTIDs),揭示了其中的非輻射態(tài)載流子長距離輸運(yùn)機(jī)制,并由此實現(xiàn)了高效的光電探測。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動力學(xué)研究室超快時間分辨光譜與動力學(xué)研究組(1110組)金盛燁研究員團(tuán)隊與安徽師范大學(xué)陸洲教授團(tuán)隊合作,在鈣鈦礦半導(dǎo)體載流子輸運(yùn)機(jī)制研究中取得新進(jìn)展。合作團(tuán)隊利用自主設(shè)計搭建的原位溫控-超快熒光動力學(xué)顯微成像系統(tǒng),通過在低溫下向MAPbI3單晶納米線中引入相變誘導(dǎo)缺陷(PTIDs),揭示了其中的非輻射態(tài)載流子長距離輸運(yùn)機(jī)制,并由此實現(xiàn)了高效的光電探測。
 
  時間-空間分辨光譜及動力學(xué)成像技術(shù)是研究復(fù)雜體系中微觀激發(fā)態(tài)動力學(xué)的重要手段,它通過將超快時間分辨率和高空間分辨率相結(jié)合,為揭示激發(fā)態(tài)遷移、轉(zhuǎn)移、分離、復(fù)合等動力學(xué)過程提供了新的研究視角。
 
  載流子是半導(dǎo)體中電荷傳輸和能量遷移的載體,提高載流子的遷移率對于優(yōu)化相關(guān)器件的能量轉(zhuǎn)化效率、響應(yīng)速度至關(guān)重要。傳統(tǒng)觀點認(rèn)為,半導(dǎo)體材料中的結(jié)構(gòu)缺陷通常會阻礙載流子的傳輸,并作為非輻射復(fù)合位點限制載流子壽命。然而,本研究發(fā)現(xiàn),在低溫相變臨界溫度下,由于MAPbI3正交相和四方相兩種晶相共存,巨大的結(jié)構(gòu)應(yīng)力會使其晶格產(chǎn)生大量的相變誘導(dǎo)缺陷(PTIDs),它們能夠捕獲并“保護(hù)”載流子免受輻射復(fù)合和非輻射復(fù)合的影響,從而形成一種長壽命的非輻射態(tài)。此外,研究發(fā)現(xiàn),這些載流子借助PTIDs可顯著提升其自身遷移率,達(dá)到1345.2cm2V-1s-1,是室溫下自由載流子遷移率的14倍。基于這一特性,研究團(tuán)隊利用MAPbI3單晶納米線構(gòu)建了高靈敏度的光電探測器,提高了光響應(yīng)度。
 
  該研究從電聲耦合以外的視角出發(fā),深入探討了低溫環(huán)境下鉛鹵化物半導(dǎo)體載流子遷移率提升的機(jī)制,對設(shè)計不同工作溫度下的高效光電器件提供了理論參考。
 
  金盛燁團(tuán)隊長期致力于微納半導(dǎo)體的載流子動力學(xué)研究:揭示了鉛鹵化物鈣鈦礦量子阱中的長距離載流子輸運(yùn)機(jī)制(J. Am. Chem. Soc.,2020,);實現(xiàn)在高壓、低溫等極端條件下的載流子擴(kuò)散成像的可視化(ACS Energy Lett.,2022;J. Phys. Chem. Lett.,2020);為研究鈣鈦礦中缺陷態(tài)對載流子遷移率的影響機(jī)制提出了直接證據(jù)(J. Energy Chem.,2021)等。
 
  相關(guān)成果以"Highly Diffusive Nonluminescent Carriers in Hybrid Phase Lead Triiodide Perovskite Nanowires"為題,發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie-International Edition)上,該工作的共同第一作者是安徽師范大學(xué)趙春一博士和我所1110組孫祺副研究員。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊計劃、遼寧省興遼英才計劃、我所創(chuàng)新基金等項目的資助。(文/圖 孫祺、趙春一)

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