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福建物構(gòu)所提出Te4敏化稀土摻雜Cs2ZrCl6實(shí)現(xiàn)高效近紅外發(fā)光

儀表研發(fā) 2022年05月19日 11:16:53來源:福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所 18553
摘要近日,中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)研究員鄭偉等提出一種Te4 /Ln3 共摻雜策略,利用Te4 →Ln3 (Ln = Er、Nd、Yb)的高效能量傳遞過程,實(shí)現(xiàn)Cs2ZrCl6空位有序型雙鈣鈦礦的高效NIR發(fā)光(圖1)。

  【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】全無(wú)機(jī)無(wú)鉛金屬鹵化物因獨(dú)特的光學(xué)性能和可溶液加工的特點(diǎn),有望替代鉛鹵鈣鈦礦在LED、光電探測(cè)、太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。該類材料可通過摻雜過渡金屬或ns2電子組態(tài)離子實(shí)現(xiàn)在可見波段的高效發(fā)光,但其近紅外(NIR)發(fā)光受限于摻雜稀土離子的f→f禁戒躍遷吸收強(qiáng)度弱、發(fā)光效率低的瓶頸。實(shí)現(xiàn)無(wú)鉛金屬鹵化物的高效NIR發(fā)光,對(duì)于新型NIR-LED器件及其應(yīng)用開發(fā)具有重要意義。

 
  近日,中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)研究員鄭偉等提出一種Te4+/Ln3+共摻雜策略,利用Te4+→Ln3+(Ln = Er、Nd、Yb)的高效能量傳遞過程,實(shí)現(xiàn)Cs2ZrCl6空位有序型雙鈣鈦礦的高效NIR發(fā)光(圖1)。研究通過Te4+單摻Cs2ZrCl6獲得寬帶黃光發(fā)射,發(fā)光量子產(chǎn)率達(dá)59.3%,并利用變溫高分辨光譜、拉曼光譜等手段對(duì)Te4+的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)、電-聲子耦合相互作用進(jìn)行研究,揭示其發(fā)光來源于Te4+的3P1 → 1S0電子躍遷。
 
  進(jìn)一步地,科研團(tuán)隊(duì)通過Te4+/Ln3+共摻雜Cs2ZrCl6,利用Te4+在近紫外(NUV)波段的1S0 →3P1吸收允許躍遷來提高材料的吸收效率,并通過Te4+→Ln3+的高效能量傳遞過程,實(shí)現(xiàn)了Er3+、Nd3+、Yb3+的高效多色NIR發(fā)光。在392 nm單一波長(zhǎng)激發(fā)下,Cs2ZrCl6: Te4+/Ln3+呈現(xiàn)Te4+的寬帶黃光發(fā)射,并觀測(cè)到來自Er3+、Nd3+、Yb3+在1539 nm、1073 nm和1002 nm處的特征窄帶NIR發(fā)射(圖2),分別歸屬于Er3+的4I13/2 → 4I15/2、Nd3+的4F3/2 → 4IJ和Yb3+的2F5/2 → 2F7/2電子躍遷,其中Er3+的NIR發(fā)光量子產(chǎn)率達(dá)到6.1%。研究還通過變溫激發(fā)、發(fā)射光譜和變溫?zé)晒鈮勖鼫y(cè)試,揭示了Te4+→Er3+的聲子輔助能量傳遞過程以及Te4+–Yb3+的荷移躍遷介導(dǎo)能量傳遞過程。
 
  此外,研究還驗(yàn)證了該材料良好的結(jié)構(gòu)、空氣和發(fā)光穩(wěn)定性,并將其與392 nm NUV-LED芯片封裝研制出高性能的可見/近紅外(vis/NIR)雙波段發(fā)光的LED器件,證明其在無(wú)損檢測(cè)、夜視照明、熒光成像領(lǐng)域的潛在應(yīng)用(圖3)。該研究提出了利用Te4+敏化稀土近紅外發(fā)光的新策略,并為新型高效多功能的近紅外發(fā)光金屬鹵化物的設(shè)計(jì)開發(fā)提供了新思路。相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上,并被選為熱點(diǎn)論文。研究工作得到中科院、國(guó)家自然科學(xué)基金和閩都創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室主任基金等的支持。
 
  陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)在無(wú)鉛金屬鹵化物的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)、光學(xué)性能及應(yīng)用研究方面取得了系列進(jìn)展:通過Cu+摻雜提升自限激子態(tài)密度和輻射復(fù)合速率,實(shí)現(xiàn)Cs2(Ag/Na)InCl6雙鈣鈦礦高效發(fā)光(Adv. Sci.);通過A位陽(yáng)離子替代與八面體結(jié)構(gòu)基元調(diào)控,實(shí)現(xiàn)零維銦基鹵化物納米晶的高效全光譜可調(diào)諧發(fā)光(Adv. Opt. Mater.、Nano Today);通過Bi3+/Te4+共摻實(shí)現(xiàn)Cs2SnCl6空位有序型雙鈣鈦礦的雙帶可調(diào)諧白光發(fā)射(Angew. Chem. Int. Ed.)。
 
  圖1.基于Te4+/Ln3+共摻雜Cs2ZrCl6實(shí)現(xiàn)高效近紅外發(fā)光:晶體結(jié)構(gòu)示意圖、電致發(fā)光光譜、Te4+→Ln3+能量傳遞示意圖、vis/NIR-LED及照明成像。
 
圖2.a、Cs2ZrCl6: 0.5%Te4+/x%Er3+,b、Cs2ZrCl6: 0.5%Te4+/x%Nd3+,c、Cs2ZrCl6: 0.5%Te4+/x%Yb3+的發(fā)射光譜(λex = 392 nm);d-e:
Te4+的黃色發(fā)光以及Er3+、Nd3+、Yb3+的近紅外發(fā)光強(qiáng)度隨Er3+、Nd3+、Yb3+的濃度變化關(guān)系;392 nm激發(fā)下,g、Cs2ZrCl6: 0.5%Te4+/x%Er3+ (λem = 1539 nm),h、Cs2ZrCl6: 0.5%Te4+/x%Nd3+ (λem = 1073 nm),i、Cs2ZrCl6: 0.5%Te4+/x%Yb3+ (λem = 1002 nm)的熒光衰減曲線。
  圖3.a、保存3個(gè)月前后Cs2ZrCl6: 0.5%Te4+/0.8%Er3+微晶的XRD譜圖對(duì)比;b、保存3個(gè)月前后Cs2ZrCl6:Te4+/Ln3+微晶Te4+的黃色發(fā)光以及Er3+、Nd3+、Yb3+的近紅外發(fā)光強(qiáng)度對(duì)比;c、Cs2ZrCl6: Te4+/Ln3+與392 nm NUV-LED芯片封裝的vis/NIR-LED的電致發(fā)光光譜及對(duì)應(yīng)的發(fā)光照片(驅(qū)動(dòng)電流為40 mA);d、不同條件拍攝的多肉植物照片:1、日光下,2、暗室,3-6、vis/NIR-LED照射下,1-3和4-6分別由可見和近紅外相機(jī)拍攝。

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