【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】智能膜與主動分離技術(shù)是膜研究的新興領(lǐng)域，能夠在外界刺激下實現(xiàn)分離性能的可逆調(diào)控。近日，清華大學(xué)深圳國際研究生院蘇陽、山東理工大學(xué)趙金平、大連理工大學(xué)張寧等合作發(fā)現(xiàn)，將氧化石墨烯和石墨烯納米片混合組裝為復(fù)合膜，可使原本對溶劑刺激無響應(yīng)的氧化石墨烯和石墨烯膜，轉(zhuǎn)變?yōu)閷θ軇┓N類有明確響應(yīng)、分離性能可切換的智能膜材料。
 

　　(a)氧化石墨烯/石墨烯復(fù)合膜在水和甲醇中對不同染料分子量的截留；(b)智能膜在水和甲醇溶劑中表現(xiàn)出可逆的染料截留性能；(c)使用單個氧化石墨烯/多孔石墨烯膜實現(xiàn)三種分子的分級分離

 

　　研究表明，氧化石墨烯膜在水和甲醇中分離性能一致(截留分子量均為319 g mol-1)；石墨烯膜則無明顯的分離性能；而氧化石墨烯/石墨烯復(fù)合膜在水中的截留分子量與氧化石墨烯膜相同，但在甲醇中則升高至960 g mol-1，且該溶劑響應(yīng)的分離行為可在水與甲醇之間快速、可逆地切換。研究進一步提出，將該復(fù)合膜應(yīng)用于智能分級分離。通常情況下，含三種分子的溶液需至少兩張膜材料才能實現(xiàn)分級分離，而單張氧化石墨烯/石墨烯復(fù)合膜僅通過切換溶劑即可調(diào)控分離性能，實現(xiàn)對三種分子高效分離。
 

　　研究團隊通過研究水和有機溶劑在智能膜中的滲透通量與溶劑粘度之間的依賴關(guān)系，發(fā)現(xiàn)二者在膜中的傳質(zhì)通道不同，進而揭示了可切換的分子篩分行為并非源于傳統(tǒng)認為的“孔徑隨溶劑變化”，而是由于傳輸路徑的轉(zhuǎn)變：在水中，傳質(zhì)主要發(fā)生在氧化石墨烯-氧化石墨烯納米通道；而在有機溶劑中，則切換為氧化石墨烯-石墨烯的異質(zhì)傳質(zhì)通道。理論計算表明，該異質(zhì)通道因通道表面對有機溶劑的限域增強吸附，以及有機溶劑分子間的弱相互作用，導(dǎo)致通道結(jié)構(gòu)溶脹，從而在有機溶劑中呈現(xiàn)截留分子量升高的獨特分離特性。
 

　　該工作在研究相對成熟的氧化石墨烯膜體系中引入石墨烯，發(fā)現(xiàn)了溶劑可切換的新型智能分離行為。研究通過調(diào)控分子傳輸路徑而非孔徑變化，揭示了納米異質(zhì)通道內(nèi)界面吸附和溶劑網(wǎng)絡(luò)對限域傳質(zhì)與分離中的關(guān)鍵作用，為智能響應(yīng)膜材料的設(shè)計提供了新思路。
 

　　該研究工作以“適于分級分子篩分的智能和溶劑可切換石墨烯基膜”(Smart and Solvent-switchable Graphene-based Membrane for Graded Molecular Sieving)為題，于6月23日在線發(fā)表于《自然·通訊》(Nature Communications)。
 

　　清華大學(xué)深圳國際研究生院2023級博士生李玉欣為論文第一作者，山東理工大學(xué)副教授趙金平和大連理工大學(xué)碩士生張健奪為論文共同第一作者。清華大學(xué)深圳國際研究生院副教授蘇陽、趙金平以及大連理工大學(xué)副教授張寧為論文通訊作者。研究得到國家自然科學(xué)基金項目、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金項目和深圳市重點科技研發(fā)支持項目“孔雀團隊”項目等的支持。