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大連化學物理研究所揭示鐵電材料表面微觀結構在水分解中的電荷利用機制

研發快訊 2025年03月12日 10:47:51來源:中國科學院大連化學物理研究所 19014
摘要光催化水分解制氫是一種將太陽能高效轉化為化學能的關鍵技術,同時也是減少化石能源依賴、緩解環境污染的重要途徑。

  【儀表網 研發快訊】近日,中國科學院大連化學物理研究所太陽能研究部(DNL16)李燦院士,范峰滔研究員等在鐵電材料光催化水分解研究中取得新進展,團隊通過精準調控鐵電材料的表面結構,揭示了限制其水分解效率的關鍵因素,實現了高效水全分解反應,表觀量子效率(AQY)達4.08%。
 
  光催化水分解制氫是一種將太陽能高效轉化為化學能的關鍵技術,同時也是減少化石能源依賴、緩解環境污染的重要途徑。然而,在光催化反應過程中,光生電荷從飛秒時間尺度的生成到毫秒時間尺度的利用,會經歷體相和表面復合等多重消耗路徑,這種電荷復合現象是制約太陽能轉換效率提升的主要瓶頸之一。因此,如何高效分離光生電子和空穴,以提升催化性能,始終是該領域亟待解決的核心問題。鐵電材料因其非中心對稱結構,在體相存在退極化電場,可有效驅動光生電子和空穴向相反的極化表面分離,在電荷分離方面具有重要潛力。
 
  本工作中,科研人員針對鐵電材料光生電荷分離與催化活性不匹配的問題,以單疇鈦酸鉛為研究模型,系統探討了其表面結構及電荷動力學特性。研究揭示,PbTiO3正極化面存在Ti空位缺陷,這些缺陷作為電子捕獲中心,導致電荷復合并限制光催化效率。空間和時間分辨光譜分析表明,SrTiO3的生長消除了正極化面Ti缺陷相關的捕獲態,降低了光生電子的捕獲與復合,使電子壽命從微秒量級延長至毫秒量級,到達反應活性位有效參與反應,從而提升了水分解效率。該工作為設計高效鐵電光催化材料提供了新的理論指導和研究思路。
 
  為突破電荷分離難題,李燦團隊聚焦電荷分離機制的研究,開發了光生電荷空間追蹤技術——表面光電壓成像光譜(Angew. Chem. Int. Ed.,2015),系統研究了助催化劑(Nano Lett.,2017)、相結(J. Phy. Chem. Lett.,2017)、表面缺陷(Nano Lett.,2018)、不對稱光照(Nat. Energy,2018)、單疇鐵電材料(Adv.Mater.,2020)等多種條件下的電荷分離行為。此外,李燦團隊進一步發展了光生電荷全時空表征技術(Nature,2022),首次實現了在全時空域對光生電荷分離過程的動態追蹤。在此基礎上,團隊在強電荷分離特性的鐵電材料中觀察到光催化水的全分解過程(Nat. Commun.,2022),進一步驗證了鐵電材料在高效光催化水全分解領域的應用潛力。
 
  相關成果以“Unveiling Charge Utilization Mechanisms in Ferroelectric for Water Splitting”為題,于近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是DNL1600組群博士研究生張杰。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委“人工光合成”基礎科學中心、國家自然科學基金、中國科學院青年科學家基礎研究項目、中國科學院B類先導專項“能源電催化的動態解析與智能設計”、中央高校基本科研業務費專項資金、新基石科學基金會科學探索獎等項目的資助。

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