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摘要有機(jī)太陽電池因其柔性、便攜性以及可溶液加工的優(yōu)勢而備受關(guān)注。在加工溶劑的選擇中,相比于鹵代溶劑(如氯仿),低毒性的非鹵溶劑(如鄰二甲苯)因其環(huán)境友好性和較好的器件性能重復(fù)性而逐漸受到研究者青睞。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】有機(jī)太陽電池因其柔性、便攜性以及可溶液加工的優(yōu)勢而備受關(guān)注。在加工溶劑的選擇中,相比于鹵代溶劑(如氯仿),低毒性的非鹵溶劑(如鄰二甲苯)因其環(huán)境友好性和較好的器件性能重復(fù)性而逐漸受到研究者青睞,但有機(jī)光伏材料(尤其是A-DA’D-A類小分子受體)在非鹵溶劑中的溶解性較差,成膜過程較慢,常導(dǎo)致活性層出現(xiàn)過度分子聚集及不可控的形貌,從而嚴(yán)重?fù)p害能量轉(zhuǎn)換效率。此外,與鹵代溶劑相比,使用非鹵溶劑制備的有機(jī)太陽電池通常因能量損失較大表現(xiàn)出較低的開路電壓,這進(jìn)一步限制了能量轉(zhuǎn)換效率的提升。有機(jī)太陽電池的能量損失受多種因素影響,包括缺陷態(tài)、結(jié)晶度以及供體/受體界面面積等,而這些因素與活性層的形貌密切相關(guān)。在非鹵溶劑加工過程中,分子的過度聚集以及分子堆積有序性的減弱會(huì)導(dǎo)致電荷遷移率失衡,并加劇非輻射復(fù)合,從而進(jìn)一步增加能量損失。因此,通過調(diào)控分子間的相互作用,抑制過度聚集,并提升小分子受體分子堆積的有序性,是減少非輻射復(fù)合損失、提高開路電壓以及實(shí)現(xiàn)更高能量轉(zhuǎn)換效率的有效策略。
 
  最近,在國家自然科學(xué)基金委和科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的支持下,化學(xué)所有機(jī)固體實(shí)驗(yàn)室李永舫課題組在A-DA’D-A類小分子受體L8-Ph的基礎(chǔ)上,通過在內(nèi)側(cè)鏈苯基末端引入兩種簡單的取代基(氟原子和甲基),合成了兩種新型受體L8-PhF和L8-PhMe,并研究了這些取代基對(duì)分子間相互作用、能量損失及使用非鹵溶劑加工的有機(jī)太陽電池性能的影響。通過單晶分析和理論計(jì)算發(fā)現(xiàn),L8-PhF雖然具有更強(qiáng)的分子間相互作用,但分子堆積的有序性較差;相比之下,L8-PhMe中由于甲基的引入表現(xiàn)出了更有效的非共價(jià)相互作用、更高比例的C-C相互作用和更有效的分子堆積重疊程度,提升了分子堆積的緊密度和有序性。當(dāng)將這些小分子受體與給體PM6共混時(shí),分子間相互作用的差異影響了薄膜的成膜過程和共混薄膜的相分離行為。與L8-PhF和L8-Ph基薄膜相比,基于L8-PhMe的共混薄膜表現(xiàn)出更短的成膜時(shí)間和更均勻的相分離,基于L8-PhMe的有機(jī)太陽電池展現(xiàn)出較低的非輻射能量損失和更高的開路電壓。最終,以鄰二甲苯為溶劑、2PACz為空穴傳輸層制備的PM6:L8-PhMe器件表現(xiàn)出優(yōu)異的能量轉(zhuǎn)換效率(19.27%)和開路電壓(0.90 V),這是目前常溫非鹵溶劑加工的基于小分子受體的二元有機(jī)太陽電池中最高開路電壓之一。
 
  該研究表明,通過內(nèi)側(cè)鏈的精細(xì)修飾,調(diào)控小分子受體的分子間相互作用,可以顯著降低非鹵溶劑加工的器件的能量損失。同時(shí)在小分子設(shè)計(jì)中,非共價(jià)相互作用的有效性比強(qiáng)度更為關(guān)鍵,對(duì)分子堆積、薄膜形貌及器件性能具有重要影響。相關(guān)成果近期發(fā)表在Angewandte Chemie-International Edition上(Angew. Chem. Int. Ed.2024,e202416016),文章的第一作者為博士生武相錫,通訊作者為李驍駿副研究員和李永舫研究員。
 
  圖1. a)L8-PhF和L8-PhMe的分子結(jié)構(gòu);Hirshfield分析的b)L8-PhF和c)L8-PhMe的指紋圖(插圖表示C-C非共價(jià)相互作用的分解指紋圖);根據(jù)單晶結(jié)果分析的d)L8-PhF和e)L8-PhMe的分子堆積示意圖。

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