【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】中國科學技術大學李微雪教授課題組利用人工智能(AI)在催化基礎研究中取得重大突破。研究人員通過可解釋AI技術從實驗數(shù)據(jù)中建立了金屬-載體相互作用與材料基本性質(zhì)之間的控制方程，揭示了決定MSI的本質(zhì)因素，提出了 “強金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，解決了氧化物載體包覆金屬催化劑的難題。研究成果以“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”為題，于11月22日發(fā)表在《科學》上。
 

　　負載型金屬催化劑是工業(yè)及實驗中最常用的催化劑之一，研究人員致力于開發(fā)高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的的催化劑。一個重大科學問題在于洞察“金屬-載體相互作用”的本質(zhì)及其調(diào)控，這一作用顯著影響著催化劑的穩(wěn)定性、電子轉移、組分、形貌以及界面催化位點等。早在1978年，科學家們就發(fā)現(xiàn)氧化物載體在高溫還原環(huán)境下會發(fā)生氧化物包裹金屬催化劑的現(xiàn)象，從而顯著改變其催化活性和穩(wěn)定性，這一現(xiàn)象被歸結為由強金屬-載體相互作用所致。雖然金屬-載體相互作用對眾多界面現(xiàn)象有著重大影響，科學家們對該作用的本質(zhì)長期以來一直存在重大爭議。
 

　　2021年，李微雪課題組建立了金屬-載體相互作用調(diào)控催化劑穩(wěn)定性的Sabatier原理，提出了通過構建相互作用強弱不同的雙功能載體，來解決催化劑在苛刻條件下的穩(wěn)定性(Science 374 (2021) 1360-1365)。然而，由于該作用敏感地依賴于金屬和載體的組分、尺寸、形貌，催化劑制備和反應條件等，揭示決定金屬-載體相互作用強弱的本質(zhì)、發(fā)展具有預測能力的一般性理論仍是亟待解決的重大科學挑戰(zhàn)。
 

　　圖1. 通過可解釋性AI(A)和實驗數(shù)據(jù)(B)建立金屬-載體相互作用數(shù)學模型,“復原”缺失實驗數(shù)據(jù)(C)，量化金屬-氧和金屬-金屬相互作用(D)，解耦對MSI貢獻(E)。

 

　　在最新研究中，研究人員匯總了多篇文獻中的實驗界面作用數(shù)據(jù)，涵蓋了25種金屬和27種氧化物。他們通過可解釋性AI算法，由材料性質(zhì)作為基本特征，經(jīng)過迭代式的數(shù)學操作，構建了一個由高達300億個表達式所組成的特征空間。利用壓縮感知算法，結合領域知識和理論推導，從中篩選出物理清晰、數(shù)值準確的描述符，成功建立了金屬-載體相互作用與材料性質(zhì)之間的控制方程(圖1)。
 

　　該方程突破性地包含了“金屬-金屬相互作用”這一關鍵新變量，同時還包含了“金屬-氧相互作用”的貢獻，首次完整揭示了決定金屬-載體相互作用本質(zhì)的兩個關鍵因素。通過對675種金屬-氧化物體系的分析發(fā)現(xiàn)，雖然后者決定了金屬催化劑的組分效應，前者是決定載體差異的關鍵因素，這為理解載體效應提供了全新視角。
 

　　圖2. 分子動力學揭示氧化物包裹金屬催化劑(A-D)，金屬-金屬相互作用決定包覆界面結構與動力學(E-F)，強金屬-金屬作用包裹原理性判據(jù)(H)。

 

　　基于神經(jīng)網(wǎng)絡勢函數(shù)的分子動力學模擬發(fā)現(xiàn)，“金屬-金屬相互作用”還決定了氧化物包覆金屬催化劑的動力學速率，以及包覆界面處金屬-金屬鍵的占比(圖2)?；诖?，團隊提出了“強金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，即當兩種金屬間作用強于氧化物中金屬組分自身相互作用時，氧化物載體將會包覆金屬催化劑。該判據(jù)有效地闡釋了迄今為止幾乎所有觀測到的包覆現(xiàn)象，涵蓋了10‎種金屬和16種氧化物。
 

　　研究團隊所提出的“金屬-載體相互作用”理論具有極高的普適性。它不僅適用于氧化物負載的金屬納米催化劑，還適用于其負載的金屬單原子分散催化劑，以及金屬負載的氧化物薄膜催化劑。“強金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，原則上也同樣適用于其他金屬化合物載體的包覆行為。該模型經(jīng)過變換，可以推廣到更一般的復合材料界面體系，為界面設計和調(diào)控提供理論指導。
 

　　研究團隊的這一科學突破，將助力于高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性催化劑的優(yōu)化設計，有望加快新催化材料、新催化反應的發(fā)現(xiàn)，助推能源、環(huán)境和材料的綠色升級和可持續(xù)發(fā)展。‎清華大學化學系李亞棟院士評價：“這項成果解決了多相催化研究中的一個重大基礎科學難題，對高效負載型催化劑的理性設計極具指導價值。”
 

　　研究團隊的這一科學突破還說明可解釋性AI算法，能夠有力地從實驗數(shù)據(jù)中構建數(shù)學模型，挖掘隱含的物理規(guī)律，建立具有預測能力的理論，加速科學原理發(fā)現(xiàn)的過程，將推動AI技術與化學研究的深度融合，為實現(xiàn)重大科學問題和技術創(chuàng)新突破提供了全新的視角和可能的解決方案。‎
 

　　李微雪教授為該論文的通訊作者，博士生王泰然、胡建鈺和上海大學的歐陽潤海教授為論文的共同第一作者。該項研究受到國家自然科學基金委、中國科學院、科技部等資助。計算模擬工作在中國科學技術大學超級計算中心完成。