【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，清華大學(xué)物理系徐勇、段文暉研究組與美國加州大學(xué)伯克利分校物理系史蒂文·路易(Steven G. Louie)研究組合作開發(fā)了一套方法框架，將研究組開發(fā)的深度學(xué)習(xí)密度泛函理論哈密頓量(DeepH)方法從原先僅支持原子基組推廣至適用于平面波基組，使得DeepH方法可與所有密度泛函理論(DFT)程序兼容。這給深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計算方法帶來了更高的精度和更好的泛化能力，并打通了其利用電子結(jié)構(gòu)大數(shù)據(jù)作深度學(xué)習(xí)的通道。
 

　　近年來，深度學(xué)習(xí)與第一性原理電子結(jié)構(gòu)計算的結(jié)合給大尺度量子材料的計算模擬以及新材料的發(fā)現(xiàn)帶來了全新的機(jī)遇。在這一領(lǐng)域內(nèi)，能夠從材料原子結(jié)構(gòu)直接預(yù)測DFT哈密頓量的DeepH方法取得了巨大的成功，在比傳統(tǒng)DFT方法快多個數(shù)量級的速度下仍能保持亞毫電子伏的精度。這一方法已經(jīng)被拓展至研究磁性、電聲耦合等現(xiàn)象，可以支持雜化泛函，也可以實現(xiàn)非監(jiān)督學(xué)習(xí)，近期還發(fā)展出了通用材料模型。然而，此類方法只支持局域原子軌道基組下的DFT程序，而完全不兼容使用平面波基組的DFT程序。事實上，平面波基組相對原子軌道基組有其獨(dú)特的優(yōu)勢，如容易收斂、精度高、應(yīng)用更廣泛等，因此將DeepH方法推廣至平面波基組對深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計算的未來發(fā)展具有重要的意義。
 

　　圖1.平面波基組下深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計算的示意圖。(a)平面波(PW)基組相對原子軌道(AO)基組有更高的精度和更廣泛的應(yīng)用，但深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計算方法往往只支持局域的原子軌道基組。研究中最新開發(fā)的方法可以利用平面波DFT計算結(jié)果重構(gòu)原子基組哈密頓量，從而平面波DFT可與深度學(xué)習(xí)方法兼容。(b)兼容平面波基組的深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計算方法的工作流程。首先在包含較小材料體系的數(shù)據(jù)集上進(jìn)行平面波基組的DFT計算，然后由這些計算結(jié)果重構(gòu)得到對應(yīng)的原子軌道基組哈密頓量。在這些哈密頓量上訓(xùn)練的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)即可用于研究未知的大尺度材料體系
 

　　在最新的研究中，為了解決這一問題，研究團(tuán)隊開發(fā)了一套高效且精確的方法，可以利用平面波DFT程序的計算結(jié)果重構(gòu)原子軌道基組哈密頓量(圖1)，并構(gòu)建了實現(xiàn)該功能的軟件包H-PRO。針對不同材料體系的計算實驗證明，由此方法得到的原子軌道基組哈密頓量不僅可以準(zhǔn)確地重復(fù)出平面波方法計算得到的電子結(jié)構(gòu)信息，還能夠直接適配原有的DeepH框架并訓(xùn)練得到準(zhǔn)確的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。由此，平面波基組下的深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計算問題得到了良好的解決，訓(xùn)練得到的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)也有更高的精度和泛化能力。不僅如此，研究團(tuán)隊還在由平面波DFT數(shù)據(jù)重構(gòu)原子軌道基組哈密頓量的算法上有所突破，開發(fā)的基于實空間的方法能夠比基于投影的傳統(tǒng)算法快多個數(shù)量級，且對于材料體系大小有線性的時間復(fù)雜度。
 

　　相關(guān)研究成果以“將深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計算推廣到平面波的基礎(chǔ)上”(Generalizing deep-learning electronic structure calculation to the plane-wave basis)為題，于10月3日發(fā)表于《自然·計算科學(xué)》(Nature Computational Science)。
 

　　目前，深度學(xué)習(xí)方法與電子結(jié)構(gòu)計算正發(fā)生深度的融合，大數(shù)據(jù)與人工智能在互相驅(qū)動中共同發(fā)展，由兩者共同推進(jìn)的材料模擬與新材料發(fā)現(xiàn)正成為全新的材料科學(xué)研究范式。隨著“材料大模型”概念的提出，人工智能的發(fā)展對高質(zhì)量以及大規(guī)模的材料數(shù)據(jù)又提出了全新的需求。這一過程中，兼容平面波基組的深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計算方法將會變得不可或缺，因為這一方法能夠直接對現(xiàn)有的材料大數(shù)據(jù)加以利用。目前絕大部分固體材料的DFT數(shù)據(jù)庫都是使用平面波基組計算生成的，而且這些材料數(shù)據(jù)庫仍然在不斷地被擴(kuò)充。可以期待，能夠在這些大數(shù)據(jù)上進(jìn)行訓(xùn)練的深度學(xué)習(xí)模型將會具有前所未有的潛力。在可以預(yù)見的未來，能夠進(jìn)行電子結(jié)構(gòu)計算的人工智能必將日趨強(qiáng)大，而功能也將日趨完善。
 

　　徐勇、段文暉以及史蒂文·路易為該論文的通訊作者，清華大學(xué)物理系訪問學(xué)生(現(xiàn)為加州大學(xué)伯克利分校博士研究生)貢曉荀為論文的第一作者。研究在清華大學(xué)完成的部分得到了國家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)研究中心、國家科技部重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目、北京市未來芯片技術(shù)高精尖創(chuàng)新中心、北京材料基因工程高精尖創(chuàng)新中心、天津超算中心等項目單位的支持。