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大連化物所實現表面金屬—氫物種精確表征及活性探索

儀表研發 2022年09月20日 18:03:09來源:大連化物所 10559
摘要近日,大連化物所固體核磁共振及前沿應用研究組(510組)侯廣進研究員團隊利用固體核磁共振技術在金屬氧化物催化劑表面上金屬—氫(M-H)活性物種的研究方面取得新進展。

  【儀表網 儀表研發】近日,大連化物所固體核磁共振及前沿應用研究組(510組)侯廣進研究員團隊利用固體核磁共振技術在金屬氧化物催化劑表面上金屬—氫(M-H)活性物種的研究方面取得新進展。
 
  M-H是一類特殊的物種,已有近百年的研究歷史。其通常具有很高的反應活性和獨特的化學性質,在許多化學反應中作為中間體普遍存在。然而,在多相催化體系中,鑒于實際固體催化劑表面生成的金屬氫物種固有的高反應活性,以及固體催化劑表面結構的復雜性,針對它們的全面表征和化學性質探索一直具有挑戰。迄今為止,在常用的表征方法中,表面鎵—氫(Ga-H)物種的特征信號僅在有限的文獻中通過紅外光譜檢測到。
 
  本工作中,研究人員利用固體核磁共振技術研究納米Ga2O3催化劑上直接H2活化和丙烷脫氫反應中產生的表面物種,提出了表面Ga-H物種的明確的固體核磁共振譜學證據。Ga-H物種由于強的1H-69Ga/71Ga核自旋耦合作用(J耦合和偶極/四極耦合)產生了復雜的1H核磁共振特征信號,研究人員利用先進多維核磁技術對復雜譜線進行解析,并結合數值模擬與DFT理論計算,揭示了這種特殊中間體物種的結構構型、形成機制。進一步利用CO2吸附模型實驗,研究人員揭示了Ga-H物種是CO2加氫轉化過程中的關鍵中間體。
 
  相關成果以“Direct Detection of Reactive Gallium-Hydride Species on Ga2O3 Surface via Solid-state NMR Spectroscopy”為題,于近日發表在《美國化學會志》(The Journal of the American Chemical Society)上。該工作的共同第一作者是我所510組博士研究生陳虹余和高攀副研究員。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃、國家博士后創新人才支持計劃、中國博士后科學基金等項目的資助。(文/圖 陳虹余、高攀)
 
  原標題:我所利用固體核磁共振技術實現表面金屬—氫物種精確表征及活性探索

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