在智慧農業領域,二氧化硫傳感器在監測植物健康,感知植物生長環境等方面具有重要的應用。因此,設計高活性敏感材料以滿足室溫SO?檢測的高靈敏度和低檢測限的需求是至關重要的。近年來,單原子催化劑(SACs)由于其原子利用率高、活性中心均勻及的配位結構被認為是高性能氣體傳感器的潛在候選者。但在氣敏領域的單原子催化劑研究過程中,單原子催化劑的構效關系、金屬活性中心與載體之間的相互作用及具體的增敏機理仍鮮有報道。基于此,本研究工作設計開發了高性能的室溫SO?傳感器,揭示了單原子催化劑中的金屬與載體相互作用模式,為開發設計傳感性能更的單原子催化劑奠定了基礎。
亮點
1. 構建了基于反饋調節系統的Pt?-MoS?-def催化劑,Pt原子能促進次配位的S原子蒸發生成硫空位(Vs),硫空位能反饋調節Pt原子的電子狀態。
2. Pt?-MoS?-def傳感器在室溫下展現了的SO?響應和低的檢測下限(3.14%至500 ppb SO?)。
3. 相比于傳統的Pt?-MoS?材料,Pt?-MoS?-def可以在SO?氛圍下將電子局域范圍從單Pt位點擴展到整個Pt-MoS?平面。
4. 所制備的Pt?-MoS?-def傳感器陣列能夠實現植物生長過程中SO?的實時監測。
上海大學徐甲強、薛正剛課題組設計提出了一個巧妙的反饋調節系統,通過改變單個Pt位點和MoS?載體之間的相互作用模式來實現高效的室溫二氧化硫傳感。Pt?-MoS?-def材料中引入的單個Pt原子可以激活載體上次配位的S原子,形成S空位協同作用的單Pt位點(Pt-Vs)(圖1-①)。相應地,S空位可以調節Pt原子反鍵軌道的電子占據態 (圖1-②),提高Pt原子d帶中心的位置,降低Pt-S(SO?)反鍵軌道的占據,從而增加Pt-S鍵的強度,提高對SO?的吸附。制備的Pt?-MoS?-def傳感器在室溫下具有極低的檢測限(500 ppb)和高響應靈敏度(3.14%至500 ppb SO?)。通過各種原位表征手段揭示了傳感器的敏感機理。同時,Pt?-MoS?-def傳感器陣列構建的藍牙智能監測模塊,進一步實現了對植物生長環境中二氧化硫水平的實時監測和云數據傳輸與存儲。
來源:傳感器專家網
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