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大連化學物理研究所發表異相結光生電荷分離效應的專題評述文章

研發快訊 2025年03月20日 13:03:07來源:中國科學院大連化學物理研究所 18179
摘要光/光電催化太陽能轉化可以通過分解水制綠色氫能,或將二氧化碳還原為液態燃料,是實現太陽能轉化的理想途徑。

  【儀表網 研發快訊】近日,大連化物所太陽能研究部(DNL16)李燦院士、王秀麗研究員與南京理工大學張靜教授、大連理工大學王翔教授等,受邀發表了光/光電催化中異相結光生電荷分離效應的專題評述文章,系統總結了異相結的定義、促進光生電荷分離的機理、異相結結構與光/光電催化性能的構效關系、異相結的設計合成策略等。
 
  光/光電催化太陽能轉化可以通過分解水制綠色氫能,或將二氧化碳還原為液態燃料,是實現太陽能轉化的理想途徑。然而,光生電荷分離效率低是制約光/光電催化太陽能轉化效率的關鍵難題,因此,發展促進光生電荷分離的策略以設計高效催化劑,是光/光電催化太陽能轉化領域的核心。異相結是指由同一半導體材料的兩種具有相似結構的晶相之間所形成的界面,李燦團隊在2008年首次報道了異相結效應,由于獨特的界面結構特性,異相結隨后在光/光電催化和電催化等研究領域受到廣泛的關注。因此,總結異相結從發現到實際應用的發展過程,對指導高效光/光電催化劑的研發具有重要意義。
 
  本專題評述文章針對如何理性設計異相結用于提高光生電荷分離這一關鍵科學問題,首先定義了異相結,并系統闡述了與傳統異質結相比,異相結的優勢與特色;歸納總結了異相結的制備方法,為異相結的設計提供啟示;利用時間和空間分辨光譜討論了異相結促進光生電荷分離的機理,發現異相結中納米尺度的界面處形成的內建電場是促進光生電荷分離的本質原因,且異相結的形成,大幅增加了微秒時間尺度上的光生空穴數量,以及延長了光生電荷壽命;重點討論了異相結與光/光電催化性能的構效關系,闡述了異相結的理性設計原則,包括兩種晶相的能帶彎曲、異相結的暴露數量、界面結構性質等對催化劑設計的影響;最后探討了該領域面臨的挑戰及展望了未來發展,為原子尺度上設計高效異相結型光/光電催化劑提供理論指導。
 
  李燦團隊長期致力于人工光合成太陽燃料的前沿科學問題的研究,特別是在光生電荷分離方面取得了系列進展,先后提出異相結電荷分離機制(Angew. Chem. Int. Ed.,2008;Angew. Chem. Int. Ed.,2012),發現晶面間光生電荷分離效應(Nat. Commun.,2013),發展了高對稱性半導體材料的光生電荷分離策略(Energy Environ. Sci.,2016),并自主研發了光生電荷成像表征新技術(Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Nat. Energy,2018;Nat. Commun.,2025),揭示了復雜的多重電荷轉移機制,“拍攝”到光生電荷轉移演化全時空圖像(Nature,2022),在太陽能光電催化轉化領域具有重要影響。
 
  相關工作以“Heterophase Junction Effect on Photogenerated Charge Separationin Photocatalysis and Photoelectrocatalysis”為題,發表在《化學研究評述》(Accounts of Chemical Research)上。

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