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大連化學物理研究所提出銅納米團簇合成新策略

研發快訊 2023年02月23日 13:13:50來源:大連化學物理研究所 林欣章、劉超 14184
摘要研究人員提出溶劑介導沉淀合成的新策略(SMPS),高效合成了Cu13H10(SR)3(PPh3)7納米團簇。

  【儀表網 研發快訊】近日,中科院大連化學物理研究所(簡稱“大連化物所”)化石能源與應用催化研究部金催化劑設計與選擇氧化研究組(DNL0809組)黃家輝研究員、劉超副研究員團隊與大連化物所分子反應動力學國家重點實驗室化學動力學研究中心(1102組)樊紅軍研究員等合作,在銅納米團簇的可控合成和結構解析研究方面取得新進展。合作團隊提出了溶劑介導沉淀合成原子精確銅納米團簇的新策略,并揭示了其晶體結構和獨特的光學性質。
 
  近幾年,原子精確的銅納米團簇受到越來越多的關注,因為其具有明確的原子組成和精確的晶體結構,可以作為模型催化劑用于銅催化反應機理研究等領域。盡管目前已有部分銅納米團簇合成的報道,但仍缺乏有效方法合成更多的銅納米團簇,而且已有合成方法還存在產物分離困難、產率低和合成過程復雜等問題。因此,需要發展銅納米團簇合成新策略,提高其純度和產率,拓展其應用范圍。
 
  本工作中,研究人員提出溶劑介導沉淀合成的新策略(SMPS),高效合成了Cu13H10(SR)3(PPh3)7納米團簇(以下簡稱“Cu13”,其中SR為硫醇配體)。在此方法中,產物Cu13團簇以沉淀形式析出,過量的原料和副產物則保留在溶液中,實現了Cu13納米團簇的高產率和高純度,解決了分離困難的問題。單晶X射線衍射分析表明,Cu13納米團簇內核由四個共頂點的四面體組成,具有一個三重對稱軸,不同于常見的二十面體或立方八面體的M13結構。電噴霧電離質譜和核磁共振譜證實,Cu13納米團簇含有10個氫原子,并確定了其類型。此外,研究人員還利用DFT方法,模擬了Cu13納米團簇的紫外可見吸收光譜、電子結構和10個氫原子的位置。紫外可見吸收光譜和熒光光譜揭示了Cu13納米團簇獨特的光學吸收和熒光性質。該工作不僅提供了一種新穎的SMPS策略高效合成Cu13納米團簇,而且加深了對銅納米團簇結構特性和光學性質的認識。
 
  相關研究成果以“Solvent-mediated precipitating synthesis and optical properties of polyhydrido Cu13 nanoclusters with four vertex-sharing tetrahedrons”為題,發表在《化學科學》(Chemical Science)上。該工作的第一作者是大連化物所DNL0809組博士畢業生林欣章。該工作得到國家自然科學基金等項目的資助。
 

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